界面润湿性调控在纳米晶体生长及能源催化等领域扮演着重要的角色。对于异质原子界面沉积，由于不同种类的原子间的晶格参数不匹配性，异质原子在晶体种子界面的沉积一般为岛状生长模式，且其表面润湿性调控可以通过小分子、聚合物或晶格失配金属薄层的修饰进行调控。然而，对于同质原子界面沉积而言，由于沉积原子和晶体种子间的晶格完美匹配，实现同质原子界面润湿性的精确调控仍是一项重大挑战。近日上海交通大学的樊春海院士、沈建磊副教授团队报道了一种基于单链DNA（寡聚腺嘌呤）编码同质的金-金界面浸润性的研究策略。通过调控界面DNA修饰密度及亲和力，构建了具有不同接触角的核-卫星金纳米结构，并基于此进一步探索了纳米颗粒内亚纳米限域空间形成及局域表面等离子体激元共振耦合发生的边界条件。
利于多聚腺嘌呤DNA（Oligo-A30）与纳米金颗粒间的非共价相互作用，作者在纳米金种子表面进行不同密度Oligo-A30 的修饰。研究发现，随着Oligo-A30修饰密度的提高，金原子在金种子晶体表面的生长模式由层状生长模式逐渐转变为岛状生长模式。通过这一策略获得了形貌均一的核-卫星金纳米结构，卫星颗粒与核颗粒间的接触角（θ）可以从35.1 ± 3.6°连续地调节至125.3 ± 8.0°。
图2 具有不同金-金界面接触角核-卫星金纳米结构合成作者对制备的具有不同接触角的核-卫星金纳米结构光学性质进行了研究。消光光谱显示，当接触角大于90°时，会出现新的大于700 nm的共振吸收峰，且共振峰随着接触角的增大发生红移。通过FDTD模拟发现，接触角小于90°时，增强电磁强位于卫星结构顶点；而接触角大于90°时，增强电磁场位于卫星颗粒和核颗粒接触颈部的亚纳米空间内（宽度＜1 nm）。这些现象说明，在接触角＞90°时，核纳米颗粒与卫星纳米颗粒间发生强的局域表面等离子体激元耦合。
图3 金-金接触角调控实现亚纳米限域空间形成并诱导颗粒内表面等离子体激元共振耦合此外，作者进一步证明了基于Oligo-A30的金-金界面润湿性编码策略可适用于不同表面曲率（如纳米球、纳米棒、纳米粒子和纳米立方体）和不同维度（0 D、1 D、2 D和3 D）金纳米材料的设计，实现了28种不同表面等离子体激元纳米结构的制备。
与传统光刻技术和自组装策略相比，基于单链DNA编码纳米界面润湿性的策略可用于制备具有可控纳米光学空腔的纳米材料，有望用于开发单纳米颗粒光电子器件。原文链接
https://doi.org/10.1002/anie.202210377
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文章的第一作者是上海交通大学助理研究员翟婷婷、博士生郑浩然和华东师范大学青年研究员方维娜；通讯作者为上海交通大学的沈建磊副教授。沈建磊副教授课题组的研究方向主要为利用DNA编码生物传感探针，细胞膜跨膜运输方向的研究。
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